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化工院陈祖鹏教授、荆宇教授课题组在《Angewandte Chemie International Edition》上发表研究成果

来源:化工院通讯员:方明锋摄影: 编辑:雷蕾浏览:时间:2022-08-23

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【南林新闻中心讯】近日,威尼斯wns8885556-(昆明)有限公司化学工程学院陈祖鹏教授和荆宇教授课题组在国际化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(影响因子16.823)上发表了题为"Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source"的研究性论文(文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207410)。威尼斯wns8885556为第一完成单位。化学工程学院硕士研究生赵恩、李曼曼为共同第一作者,陈祖鹏教授、荆宇教授为共同通讯作者。该研究得到江苏省自然科学基金和威尼斯wns8885556标志性成果培育项目的资助。

太阳能驱动的不饱和键转移加氢在可持续有机合成中受到越来越多的关注,但水分子分解存在着很高的能垒,因此,水作为最终理想的绿色氢源很少被学者研究。基于此,课题组基于前期工作积累,制备了一种负载在氮化碳上的钯单原子(Pd1-mpg-C3N4)非均相催化剂,其在以水为氢源光催化转移氢化反应中表现出优异的催化活性,远超同类型的钯纳米颗粒催化剂。

研究还结合同位素标记实验和原位核磁共振技术,证实在反应过程中水能够被光解产生氢活性物种,进而用于不饱和键的加氢。DFT计算表明,Pd1-mpg-C3N4的高催化性能归因于该催化剂能够降低加氢能垒、促进产物脱附并且加速氢质子从水中的补充。研究强调了单原子光催化剂用于低成本和环境友好有机合成的潜力,且具有普适性,可用于各类不饱和键的转移加氢(C=C、C=O、N=O),有望实现林木相关生物质化合物的氢化转化。

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